tyc1286太阳集团庄松林院士团队谷付星老师课题组在单层二维材料发光领域研究取得重要进展，研究成果“Enhancing monolayer photoluminescence on optical micro-nanofibers for low-threshold lasing”（增强微纳光纤上的单层荧光用于低阈值激光）于2019年11月22日发表在《科学》(Science)子刊Science Advances上。该文章指出微纳光纤表面不稳定的硅氧三元环结构经光活化后会形成大量的氧悬挂键，这些氧悬挂键会大量消耗生长在微纳光纤表面二硫化钼（MoS2）中的电子，最终增强MoS2的荧光量子产率并形成稳定的激子发射状态。基于此高量子产率发光特性，研究人员又利用单层MoS2/微光纤微腔复合结构获得超低阈值的室温激光。该论文的发表对低维半导体发光器件及微纳光纤表面物理的研究有重要推动作用。
该论文以tyc1286太阳集团为第一单位，谷付星副教授为通讯作者，博士生廖风、于佳鑫副教授及博士生顾兆麒为共同第一作者。论文作者还包括剑桥大学Tawfique Hasan教授及杨宗银博士，浙江大学方伟副教授，及tyc1286太阳集团的庄松林院士和顾敏院士等人。
近年来，拥有独特发光特性的过渡金属硫族化合物(TMD)受到大家广泛关注，但单层TMD材料的生长制备和处理过程带来的缺陷导致了显著非辐射复合。另外当激发光功率增加时，单层TMD中产生的高密度载流子也会增强诸如激子-激子湮灭的多体相互作用。这些因素导致了单层TMD材料的发光强度和荧光量子产率强烈地依赖于激发光的强度。在实际的发光器件应用中，提高在高激发光强度下单层TMD的荧光量子产率非常重要。如对于传感器和成像器件等，高功率激发产生足够强的发光信号可以降低探测器的积分时间而实现对样品的快速监测。而对于像激光器、放大器等需要高激发强度而实现粒子数反转，单层TMD材料的较低荧光量子产率使得器件很难获得足够的增益。目前报道的单层TMD激光都是基于高品质微腔而产生的，需要复杂的样品微加工制备和转移过程。
这里研究人员利用微纳光纤独辟蹊径，提出了基于硅氧键活化能的量子产率增强机理。标准微纳光纤是由稳定的硅氧六元环组成，想要打破这种结构，需要的能量高达9 eV。该工作首次发现微纳光纤拉制的过程会破坏稳定的硅氧六元坏结构，形成不稳定的以硅氧三元环为主的低元环结构，此时只需要4到8 eV的能量就可以打破这种不稳定的结构，使用连续激光就可以在稍强光照射下（在105Wcm−2量级）打破低元环，分裂成大量的硅氧悬挂键(≡Si−O•)。这些悬挂键以填充和桥接的方式进入到单层MoS2中，并不断吸收MoS2中多余的电子，降低其载流子湮灭过程，最终将MoS2荧光光谱由三体激子发射转变为激子发射为主的发射方式。随着泵浦强度从10−1增加到104W cm−2，我们的光激活后的单层MoS2的荧光量子产率约为30％至1％，同时样品的高量子产率的稳定性可以达到六十天以上。
室温下增强的荧光量子产率使得不再需要设计精巧的谐振腔结构，就可以利用微光纤横向的回音壁微腔结构获得稳定发射的微腔激光信号。单层MoS2/微光纤谐振腔的激光阈值达到70Wcm−2。研究人员进一步使用微光纤微瓶腔结构实现了对单层MoS2荧光更强的束缚能力，单层MoS2/微光纤微瓶谐振腔的激光阈值低至5Wcm−2，其Q值仅为1177。如此高的量子效率可以为在单层TMD提供足够的光学增益，不需要高质量因子光学微腔就可以产生低阈值的室温连续激光。
图1. 拉锥微纳光纤表面的氧悬挂键形成示意图。CO2激光器加热过程打破光纤（直径D=125 μm）表面的硅氧六元环结构，在微纳光纤（D≈1 μm）表面形成不稳定的三元环，强光照射活化后三元环分裂成大量的氧悬挂键(≡Si−O•)。整个拉锥过程使光纤内部的硅氧键能量升高。
图2. (a) 平面MoS2和光活化后MoS2/微纳光纤（D=3.3 μm）上的量子产率和荧光峰值位置，光活化后MoS2量子产率达到30%,且荧光光谱的中心位置始终在1.85eV附近；(b) MoS2复合微瓶腔结构在不同激发功率下的激光光谱及对应的激光模式，TM131模式的FWHM为0.58 nm，对应Q值1177。
论文链接地址：https://advances.sciencemag.org/content/5/11/eaax7398
供稿：光电学院
